ロイド・フォージャー：江口拓也さん
SPY×FAMILY製作委員会
過去に演じた役は
- 2011年：GOSICK -ゴシック-（久城一弥）
- 2012年：機動戦士ガンダムAGE（アセム・アスノ）
- 2013年：やはり俺の青春ラブコメはまちがっている。（比企谷八幡）
- 2015年：俺物語!!（剛田猛男）
- 2018年：バキ（花山薫）
- 2018年：転生したらスライムだった件（ソウエイ）
本作の主人公。西国情報局（WISE）に所属する敏腕諜報員。コードネームは黄昏。変装が得意で、100の顔を使い分ける。
東西の平和を脅かす危険人物・ドノバンに近づき、情報を得るための作戦・オペレーション梟（ストリクス）に従事する。新しい身分としてロイド・フォージャーと名乗る。職業は精神科医。
アーニャ・フォージャー：種崎敦美さん
SPY×FAMILY製作委員会
過去に演じた役は
- 2017年：魔法使いの嫁（羽鳥チセ）
- 2018年：はるかなレシーブ（トーマス・紅愛）
- 2019年：この音とまれ!（鳳月さとわ）
- 2020年：ドラゴンクエスト ダイの大冒険 (2020)（ダイ）
- 2021年：Vivy -Fluorite Eye’s Song-（ヴィヴィ / ディーヴァ）
- 2022年：ジョジョの奇妙な冒険 ストーンオーシャン（エンポリオ・アルニーニョ）
とある組織の実験で偶然生み出された他人の心を読める超能力者。スパイ好きゆえに、スパイのロイドについていくことにした。
心を読めることは隠して生活している。
ヨル・フォージャー：早見沙織さん
SPY×FAMILY製作委員会
過去に演じた役は
- 2015年：ワンパンマン（地獄のフブキ）
- 2016年：無彩限のファントム・ワールド（和泉玲奈）
- 2017年：賭ケグルイ（蛇喰夢子）
- 2018年：宇宙よりも遠い場所（白石結月）
- 2019年：鬼滅の刃 竈門炭治郎 立志編 / 無限列車編（胡蝶しのぶ）
- 2020年：ドラゴンクエスト ダイの大冒険 (2020)（レオナ）
幼少期から殺人術を叩き込まれた凄腕の殺し屋。コードネームはいばら姫。
旧姓はヨル・ブライアで、年の離れた弟ユーリがいる。
ヨルの登場シーン↓
》2話感想・ネタバレ：スパイファミリーの完成
フランキー・フランクリン：吉野裕行さん
SPY×FAMILY製作委員会
過去に演じた役は
- 2007年：BACCANO! -バッカーノ!-（フィーロ・プロシェンツォ）
- 2010年：四畳半神話大系（小津）
- 2014年：SHIROBAKO（高梨太郎）
- 2014年：神撃のバハムート GENESIS（ファバロ・レオーネ）
- 2016年：灰と幻想のグリムガル（ランタ）
- 2016年：僕のヒーローアカデミア（プレゼント・マイク）
情報屋であり、黄昏の協力者。ロイドとは軽口を叩き合う仲であり、悪態をつきながらもロイドに協力してくれる。
シルヴィア・シャーウッド：甲斐田裕子さん
SPY×FAMILY製作委員会
過去に演じた役は
- 2008年：とらドラ!（狩野すみれ）
- 2009年：銀魂（月詠）
- 2016年：機動戦士ガンダムUC RE:0096（マリーダ・クルス）
- 2019年：約束のネバーランド（イザベラ）
- 2019年：とある科学の一方通行（黄泉川愛穂）
西国情報局の管理官。
ヘンリー・ヘンダーソン：山路和弘さん
SPY×FAMILY製作委員会
過去に演じた役は
- 2012年：PSYCHO-PASS サイコパス（雑賀譲二）
- 2015年：ワンパンマン（シルバーファング / バング）
- 2016年：ONE PIECE FILM GOLD（ギルド・テゾーロ）
- 2017年：GRANBLUE FANTASY The Animation（オイゲン）
- 2018年：刻刻（じいさん）
- 2018年：進撃の巨人（ケニー・アッカーマン）
イーデン校の寮長。担当教科は歴史。何よりもエレガントさを重視する人物。
面接でのロイドの立ち振舞いを高く評価している。
ヘンリー・ヘンダーソンの登場回↓
》4話感想・ネタバレ：アーニャの涙に怒るロイド
ドノバン・デズモンド：声優未発表
SPY×FAMILY製作委員会
東国（オスタニア）の国家統一党総裁。東西の平和を脅かす危険人物であり、ロイドの次のターゲット。
用語説明
オペレーション〈梟〉(ストリクス)
西国の情報局対東課WISE(ワイズ)所属である凄腕スパイの黄昏(たそがれ)に命じられた任務。
東西平和を脅かす危険人物、東国の国家統一党総裁ドノバン・デズモンドの動向を探るため、「一週間以内に家族を作り、デズモンドの息子が通う名門校の懇親会に潜入せよ」というものである。
イーデン校
東国（オスタニア）の名門校で、ドノバン・デズモンドの息子が通っている。スパイのロイドはこの学校にアーニャを入学させて、懇親会でドノバンに近づくのが目的となる。
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